2011年2月，首次担当主演，在剧情式记录电影《天工开物》饰演青年宋应星。12月，与保剑锋、杨恭如合作《江山风雨几多情》饰演从小与父母走散，饱受欺凌，最终成长为刚强坚韧的革命青年“陈继庭”。

2012年1月，与何润东、陈道明、孙海英合作出演高希希执导的《楚汉传奇》饰演武艺了得、亦正亦邪的项庄。3月，出演体育电影《许海峰的枪》饰演青年王义夫。影片拍摄前蔡宜达专程到国家射击中心学习训练两个月，并获王义夫亲自指导。影片上映时被媒体称为最具运动员气质的演员 。

5月，与李菁菁、潘雨辰合作《女人进城》饰进城打工衣锦还乡却在妻子面前威风凛凛的东北农村青年“文亮”。9月，出演根据已故80后刑警左成亮英雄事迹改编公安题材大戏《忠诚》饰演男一号左翔。

2013年，与佟大为、郭家铭、刘一含合作《我的儿子是奇葩》，生动诠释了“呆萌技术宅男”江波，被佟大为所钟情的女神刘一含倒追，却专注事业丝毫未动心。

2014年4月，主演张纪中版《侠客行》分饰敦厚质朴、一根筋的“狗杂种”石破天和风流纨绔的同胞兄弟石中玉。10月，以嘉宾主持身份参与制作新浪体育亚运访谈节目“宜达说”，深度对话林丹、孔令辉等中国体坛一线明星。

2015年，与乔任梁、张馨予、任达华等人合作《魔卡行动》，片中饰演“杨洋”一角，与其他几位主演均有不同程度的对手戏。

2017年受邀参加北京卫视《跨界歌王》录制，备受关注，获得国乒全员助阵。

2018年主演由扈耀之执导的网络法医悬疑剧《骨语》，饰演李学凯。

2018年，获得“第五届中国电视好演员”网剧组优秀演员。

2019年10月，与易恒、辛瑞琪、倪言等合作主演的青春校园题材剧《别碰我心底的小柔软》播出。